Decay enhancement of self-trapped excitons at high excitation-density and low temperature in an ion-irradiated BaF2 single crystal

Abstract

Luminescence decay of the Self-Trapped Exciton (STE) in an ion-irradiated BaF2 single crystal was studied using a single-ion hitting and single-photon counting. The decay curve measured by ion irradiation was found quite different from that by photo- or electron-irradiation. The decay by ion irradiation had no delayed rise, and was much more rapid at the initial stage. The peaking in the decay curves by photo- or electron-irradiation could be explained as a competing process between spontaneous luminescence-decay of STE's and a delayed regeneration of STE's. The decay curves measured with He, N, Ar, and Kr ions at two different temperatures are shown. With decreasing temperature from 298 K to 35 K, the half lifetime was reduced from 1,200 to 150 ps, and this temperature effect is contrary to the known fact. This phenomenon was explained as follows. It is noted that F and H centers and STE's are generated too close in ion irradiated BaF2 to form a delayed peak of STE's appeared in case of photo-irradiation. At about 30 K, these centers and STE's are frozen so that the recombination does not occur and hence the decay of STE's is independent of the F-H recombination. Nevertheless, the decay constant is too fast to be ascribed to the spontaneous decay. By supposing that nonradiative decay by STE-STE exchange interaction plays a role, the rate equations could be solved and the experimental decay could be simulated.

イオン照射されたBaF2単結晶中の自縄自縛励起子(STE)の発光の減衰について、単一イオンヒッティングと単光子カウントを用いて研究した。イオン照射による減衰曲線は、光や電子照射の場合と大きく異なった。イオン照射による減衰は遅れを伴わず、初期の段階での急なピークを示した。光または電子照射による減衰曲線のピークは、自発的なSTEの発光減衰と、遅れて現れるSTEの再生成との間の競合により説明される。温度効果を見るため、異なる2通りの温度下においてHe、N、ArおよびKrイオンで測った減衰曲線を示した。既知の事実に反し、温度が298Kから35Kまで下がると、半減期は1,200psから150psまで減少した。この現象は次のようにして説明される。光を照射した場合、FとHの中心およびSTEの生成は、遅延ピークを作り出すにはBaF2照射されたイオンに近すぎる。30K程度ではこれらの中心とSTEは凍結しているので再結合は現れず、よってSTEの減衰はF-H再結合とは独立である。しかし、減衰定数の150psは自発減衰に帰するには速すぎる。STE-STE変換相互作用による非放射減衰が一役買っていることを考えると、遅延方程式を解くことができ、実験的減衰をシミュレートすることができる。