Applications of the first-principles molecular dynamics method

Abstract

Some of the investigations carried out in FY 1997 are briefly summarized. In order to explore the possibility of the application to electronic devices, the electronic states of BCN heterodiamonds are studied. A method of synthesizing exotic BCN heterodiamonds at high pressure is proposed. The compression should be carried out at low temperature under nonequilibrium condition so that atomic diffusion leading to phase separation is prohibited, while the low temperature tends to lower the transformation probability and degrade crystallinity of the sample. Thus it is important to search for the best temperature condition for the synthesis method. A first-principles study of the monoclinic-Na2RbC60 polymer is performed and results are compared to that of the ortho-KC60 polymer. The full Self-Consistent (SC) conjugate-gradient method is adopted to optimize the atomic coordinates in the calculation, while the semi-SC diagonalization method is used for the band calculation. A considerable difference in the Na position from that in the Reitveld geometry is found at the optimized geometry. A band calculation performed at the optimized geometry produces a band profile distinctive from that of the ortho-KC60 polymer. First-principles path integral molecular dynamics simulations are performed to investigate the quantum states of muonium and hydrogen. The quantum system of atomic hydrogen impurity in silicon, and the classical system of muonium in silicon are calculated. The impurity is away from the T site in both cases in contrast with the quantum muonium.

1997年度に行ったいくつかの研究を要約した。電子デバイスへの応用可能性を探索するために、第一原理バンド計算を使ってBCNヘテロダイヤモンド構造の電子状態を研究した。高圧力下のエキゾチックなBCNヘテロダイヤモンドを合成する方法を提案した。相分離につながる原子拡散を防ぐために、非平衡条件の低温で圧縮する必要がある。一方で、低い温度は転移確率を下げる傾向となり、試料の結晶性を悪化させる。従って、合成方法に最適の温度条件を研究することが重要である。アルカリ金属をドープしたフラーレンポリマに関して、単斜晶系のNa2RbC60ポリマについて第一原理研究を行い、オルソKC60ポリマの結果と比較した。原子配置を最適化するために、完全に自己無撞着な(SC)共役勾配法を採用した。一方、バンド計算には半SC対角化法を使った。最適配置におけるNaの位置はリートベルト配置のそれとかなり異なっていた。最適配置で実行したバンド計算結果は、オルソKC60ポリマのバンド構造と異なるものであった。ミューオニウムと水素の量子状態を研究するために、第一原理経路積分分子動力学法の計算を行った。シリコン中の不純物水素原子の量子系とシリコン中のミューオニウムの古典系の計算も行った。量子ミューオニウムと対照的に、どちらの場合も不純物はTサイトから離れていた。