MuonSR studies on 4-arylmethyleneamino-TEMPO

Abstract

Organic radical magnets having a 2,2,6,6-Tetramethylpiperidin-1-yloxyl (TEMPO) group are known to have a strongly 2D (Two-Dimensional) structure in their N-O network. Radicals are localized at the N-O site and contribute to the magnetism of the system. The previous two muon-SR (muon Spin Relaxation) experiments on p-chlorobenzylideneamino-TEMPO (TEMPO1) and on p-phenylbenzylideneamino-TEMPO (TEMPO2) showed clear oscillation signals below 275 and 225 mK, respectively. This fact indicates the existence of a long range ferromagnetic ordered state. The inter sheet magnetic interaction is still unclear. In order to study critical behaviors of these systems, the Longitudinal Field (LF) and Transverse Field (TF) muon-SR measurements were carried out, cooling down the temperature to about 0.30 K. The LF decoupling behavior for TEMPO1 revealed the existence of random static internal fields at the muon site. The width of the internal field distribution at 0.30 K increases with increasing LF and eventually saturates. A random internal field was not observed in the LF spectra of TEMPO2. The muon spin was decoupled under LF above 50 G. In order to clarify the dependence of field direction on the magnetic properties of the system at above the Curie temperature T(sub C), TF muon-SR studies were carried out on these systems. Two precession frequencies were observed in the TF. The internal fields observed in LF, and TF muon-SR had the similar magnitude and temperature dependences. Therefore, both the random static internal fields observed in LF-muon-SR and the additional field in TF muon-SR are expected to originate from the same magnetic property.

2,2,6,6-テトラメチルピペリジン-1-イルオキシル(TEMPO)基を有する有機ラジカル磁性体は、N-O網目に強い2D(2次元)構造を持つことが知られている。そして、ラジカルが、N-Oサイトに局在し、系の磁性に寄与している。p-クロロベンジリデンアミノ-TEMPO(p-Cl-C6H4-CH=N-TEMPO)(TEMPO1)およびp-フェニルベンジリデンアミノ-TEMPO(p-Ph-C6H4-CH=N-TEMPO)(TEMPO2)に関する既報の2つのμSR(μ粒子スピン緩和)実験では、それぞれ275mKおよび225mK以下の位置に明確な振動シグナルが見られ、広範囲の強磁性秩序状態が存在することを示した。シート間磁気相互作用については未だに不明であり、これらの系の臨界挙動を研究するために、縦磁場(LF)および横磁場(TF)のμSR測定を、約0.30Kまで温度を下げて実施した。TEMPO1のLFデカップリングの挙動は、μ粒子サイトにおけるランダムな静的内部場の存在を示している。0.30Kにおける内部場分布の幅はLFの増加につれて増大し、最終的に飽和する。TEMPO2のLFスペクトルには、ランダムな内部場が観察されなかった。μ粒子スピンは、LF下50G以上でデカップルされた。キュリー温度T(sub C)以上での系の磁性に対する場の方向依存性を明らかにするために、これらの系でTF-μSRの研究を行った。TF下で2つの歳差周波数を観測した。LF-およびTF-μSRで観察された内部場は、類似の大きさと温度依存性を有する。したがって、LF-μSRおよび付加的な場TF-μSRで共に観測されるランダムな静的内部場は、同一の磁性に起因するものと考えられる。