A new approach to electronic structure calculation of magnetic impurity in metal

Abstract

A new systematic calculational procedure for a magnetic impurity in a metal has been proposed. The aim is to provide a method which can represent the Kondo effect, the crystal field effect and relativistic effect in a self-consistent manner. It starts from defining a minimal Kondo-LDA (Local Density Approximation) model having a similar foooting as the usual first-principles calculations and Kondo model. This method starts from defining a new kind of pseudopotential having explicit spin-dependence. From an all-electron relativistic calculation of spin-multiplets in a Ce ion within LSDA (Local Spin Density Approximation), it was found that the exchange splitting is originated from difference in the spin density well inside a typical radius used as a cut-off. Locality of the spin exchange allows to derive the Kondo-LDA model through introduction of the Spin-dependent Pseudopotential (SPP). SPP consists of potential part and exchange part. For potential part, an operator projecting out f-components is used. Exchange parameters in exchange part are determined so that multiplet structure of magnetic ions is reproduced using the Kondo-LDA model functional. Once the functional for the Kondo-LDA model is given, the problem is solved iteratively. A program has developed for the self-consistent calculation of atoms and ions.

金属中の磁性不純物に対する新しい系統的な計算手続きを提案した。近藤効果、結晶場効果および相対論的効果などを表すことができ、自己無撞着に扱うことができる方法を示すことを目的とした。まず、通常の第一原理計算と近藤モデルと同様な基盤を持つ近藤-LDA(局所密度近似)モデルを定義することから出発する。ここでの方法は、陽のスピン依存性を持つ新しい種類の擬ポテンシャルを定義することから始める。LSDA(局所スピン密度近似)の範囲内で行ったCeイオンのスピン多重項の全電子相対論的計算から、交換スプリッティングはカットオフとして用いられる典型的な径の中のスピン密度井戸の差から生じていることが分かった。スピン交換の局在性からスピン依存擬ポテンシャル(SPP)の導入により近藤-LDAモデルが導ける。SPPはポテンシャル部と交換部から成る。ポテンシャル部には、f電子成分への射影演算子を用いた。交換部の交換パラメータは、磁気イオンの多重構造が近藤-LDA汎関数を用いて再現されるように決定した。いったん近藤-LDAモデルの汎関数が与えられれば、問題は反復法で解ける。原子とイオンの無撞着計算のプログラムを開発した。